東北大ら,固体結晶中の電子がガラス化する謎を解明

東北大学,東邦大学,高輝度光科学研究センター(JASRI),山梨大学,東京大学,高エネルギー加速器研究機構(KEK),独ゲーテ大学フランクフルトは共同で,固体結晶中の電子がガラス化・結晶化するメカニズムを解明することに初めて成功した(ニュースリリース)。

ガラス状態は物質の三態のどれとも異なる状態で,固体状態と同様に流動性を持たない一方で,液体状態と同様に空間秩序を持たない。一般的に,ガラス状態は液体を急冷して結晶化(固体化)を阻害することで得られる。しかしながら,なぜガラス状態が形成されるのかという物理的メカニズムについては未だ十分な理解が得られておらず,物性物理学最大の未解決問題の一つとなっている。

今回研究グループが対象としたガラス状態は,固体結晶中の電子が引き起こすガラス化現象で,結晶中の電子が無秩序な配置のまま凍結したガラス状態。このガラス状態は電子の結晶化が妨げられた場合に生じ,近年,強い電子相関と幾何学的フラストレーションをもった分子性有機導体においてその実現が報告されてきたが,その形成メカニズムは未解決のままだった。

三角格子を持つ分子性有機導体Θm-(BEDT-TTF)2TlZn(SCN)4は,研究グループが電荷ガラス形成物質として見出した物質で,高温では各分子上に+0.5価の電荷が均一に分布した「電荷液体」状態になるが,170ケルビンの低温で分子間のクーロン斥力により電荷が+0.85価と+0.15価に分離して周期的に整列した「電荷結晶」状態へと転移する。

この転移は1分間に50ケルビン以上の冷却速度で抑制され,電子のガラス状態である「電荷ガラス」が得られる。研究グループは,KEK フォトンファクトリー(PF)とSPring-8においてそれぞれX線構造解析と赤外分光測定を行ない,電子のガラス状態を詳細に調べた。

さらに,急冷過程によって作り出した過冷却電荷液体状態において電気抵抗率測定を行なうことで電子の結晶化過程を詳細に調べ,各温度・時間における電荷結晶領域の体積を求めた。

その結果,電子のガラス化には強い電子相関と三角格子の持つ幾何学的フラストレーションが重要であることを実験的に示し,一般的なガラス形成物質との類似性を明らかにした。この研究成果により,今後ガラス化現象一般に対する統一的な理解がより一層深まるものとしている。

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