京大,半導体ナノ粒子の光学利得を向上

京都大学の研究グループは,半導体ナノ粒子の励起状態をフェムト秒光パルス対で制御することで,光学利得閾値を低減する新しい方法を開発した(ニュースリリース)。

半導体ナノ粒⼦は,数nmという⾮常に⼩さなサイズの結晶であり,量⼦⼒学的な効果に基づく発光効率の⾼さや発光波⻑の可変性といった特⻑を持っている。なかでもハロゲン化鉛ペロブスカイト半導体のナノ粒⼦は,簡便な作製⼿法で⾮常に⾼い発光効率を実現できるため,安価で⾼効率なレーザー材料として注⽬されている。

これまで,ナノ粒⼦構造の制御や電⼦のドーピングなど様々な⼿法によって半導体ナノ粒⼦のレーザー材料としての機能を向上する研究が⾏なわれてきた。しかし,応⽤に向けて未解決の課題も多く,そのうちの1つに,発⽣した光を弱めてしまう再吸収過程がある。

ナノ粒⼦集団において⾼エネルギーの電⼦と正孔のペア(ホットエキシトン)を持つナノ粒⼦が存在するとこの再吸収が起こり,光増幅効果が⼩さくなることが問題となっていた。

研究グループは,ハロゲン化鉛ペロブスカイトCsPbI3のナノ粒⼦集団を単パルスもしくは光パルス対で励起し,さらに別の弱い光パルスを照射することで光増幅や光学利得閾値を測定した。

パルス対の時間間隔を変化させることで,ナノ粒⼦集団において,ホットエキシトン,対称ホットバイエキシトン(エネルギーの等しい2個のホットエキシトン)そして⾮対称ホットバイエキシトン(1個のホットエキシトンと1個のグラウンドエキシトン(低エネルギーの電⼦と正孔のペア))など様々な状態にあるナノ粒⼦の割合を制御することが可能となる。

研究グループは各状態の割合の変化に伴って光学利得閾値がどのように変化するかを調べた。その結果,パルス対の間隔を数⼗ピコ秒あけて照射した場合,励起直後で光学利得閾値が低下することを発⾒した。

これは,時間遅延を付けたパルス対を照射することで,増幅した光を再吸収する効果が⼩さな⾮対称ホットバイエキシトン状態を効率的かつ選択的に⽣成し,増幅された光のうちナノ粒⼦集団内での再吸収量が減少するためと考えられるという。

ペロブスカイトナノ粒⼦は作製の簡便さと発光効率の⾼さから,⾼効率なLEDやレーザーなど新しい光源としての応⽤が期待されている。この研究におけるフェムト秒からピコ秒の超⾼速領域での励起状態の操作や光学利得の制御は,短パルスレーザーなどペロブスカイトナノ粒⼦を⽤いた新しい光デバイス応⽤につながるとしている。

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