京大ら，高次高調波光の発生に新たな知見

京都大学，東京大学，量子科学技術研究開発機構，筑波大学らの研究グループは，ワイドギャップペロブスカイト半導体の単結晶に高い電場強度の中赤外領域のレーザーパルスを照射すると，可視から紫外にわたる幅広い波長範囲の光が発生することを発見し，その発生機構を解明した（ニュースリリース）。

高次高調波発生の観測は，気体において広く調べられ，X線光源やアト秒の光パルスを発生に応用されている。一方，気体に比べて高い電子密度を持つ固体は，高効率でコンパクトな光源となることが期待されている。しかし，多くの原子やイオンが集まった固体は，光が作用する電子系のエネルギー状態が極めて複雑で，高次高調波の発生の理解はほとんど進んでいなかった。

研究は，ワイドギャップのペロブスカイト半導体単結晶CH₃NH₃PbCl₃を試料として実験を行ない，紫外光領域に達する高次高調波を観測した。この半導体は，低温で溶液化学的に作製することができる新しい物質。

研究グループは，結晶を構成するCl原子が高い電気陰性度を持ち，Pb原子の電子雲を強く引き付けるため空間的な異方性が生じ，高次高調波の発生効率も励起光パルスの偏光角度の変化に対して大きく依存することを予想し，分光実験を行なった。

実験では，試料の結晶軸に対して，入射する励起光パルスの偏光の角度を変化させると，結晶の対称性を反映した放射効率の変化を観測した。さらに，入射光強度を強くすると，異方性が弱まる傾向を観測した。これらの実験結果を説明するために，高次高調波の起源となる物質内部で生じる電流を計算した。

その結果，実験結果の角度依存性と強度依存性の傾向を正確に再現することに成功。さらに，複雑な電子構造を価電子帯と伝導帯の2つのエネルギー状態に分けた単純化したモデルを構築した。

このような2つの電子準位と光の相互作用は，量子力学によって扱われる基本的な問題である一方で，今回のような高次高調波発生の実験では，電子準位間のエネルギーは入射励起光エネルギーに比べて10倍程度大きく，極端な非共鳴励起条件に対応する。

このような非共鳴励起条件では，共鳴条件の場合と異なり，時間的に入射する光の電場が大きくなると励起キャリアは増加し，電場が消えると同時にゼロになり，伝導帯には⻑寿命のキャリアは存在しない。この意味で，研究グループはこのようなキャリア励起を仮想励起と呼ぶ。

こうして，仮想励起によるキャリアが，電場に対して非線形に応答する成分が高次高調波の角度依存性と強度依存性を支配していることを突き止めた。

今回の成果について研究グループは，高強度なレーザーと物質の非線形な相互作用の理解を促進し，高次高調波を用いた新規な光源開発や物質の分析技術などに応用する際の重要な設計指針を与えるものだとしている。